Nina Girotto i Dino Novko objavili su rad u časopisu The Journal of Physical Chemistry Letters, gdje teorijski istražuju intrigantne posljedice foto-pobuđenih elektronskih stupnjeva slobode na fononsku dinamiku grafena.

Dynamical Phonons Following Electron Relaxation Stages in Photoexcited Graphene
Nina Girotto, Dino Novko

The Journal of Physical Chemistry Letters 14, 8709–8716 (2023)
DOI: 10.1021/acs.jpclett.3c01905

Ultrabrza optička pobuda je moćan alat za kontrolu i stvaranje novih stanja materije, što čini posljedice optički induciranih pobuđenja na sustav elektron-rešetka vrlo bitnim za razumijevanje. Za razliku od već dobro proučene dinamike ultrabrzih elektrona, dinamika fonona (vibracija rešetke) u neravnotežnim stanjima je manje istražena i često zanemarena, ali je s druge strane ključna za kontrolu svojstava materijala kao što su strukturni fazni prijelazi i supravodljivost.

Naše istraživanje se zbog toga fokusira upravo na dinamiku fonona u optički pobuđenom grafenu. Uz pomoć ograničene perturbativne teorije funkcionala gustoće (constrained Density Functional Perturbation Theory – cDFPT) i izračuna vlastite energije fonona, dobili smo spektralni opis fonona u grafenu tijekom različitih faza relaksacije elektrona. Otkrili smo uzrok povećanja fononskih frekvencija uočenog u ultrabrzim eksperimentima i identificirali smo kanale za generaciju fonona, što pomaže u razumijevanju procesa stvaranja fonona u koherentnoj fononskoj spektroskopiji. Ova otkrića i teorijski alati mogli bi se primijeniti na širi raspon materijala gdje je važno elektron-fonon vezanje.

Slika 1: Dinamičke spektralne funkcije fonona u različitim fazama relaksacije elektrona u usporedbi s adijabatskim ravnotežnim (DFPT) rezultatom (siva crtkana linija), npr., za: (a) Ravnotežni režim, (b) Snažnu neravnožnu distribuciju ostvarenu odmah nakon laserskog pobuđenja, (c) Inverziju populacije, (d) Vruću distribuciju elektrona. Najveće renormalizacije događaju se u blizini dvaju snažno vezanih fononskih modova (E_2g i A’₁). Doprinos negativne širine linije spektralnoj funkciji je pokazan u plavo-zelenoj boji. Histogrami u umecima slika (b)-(d) pokazuju iznos neadijabatskih korekcija modova E_2g i A’₁. (e) Širina linije na Γ – K putanji LO/TO optičkih modova, radi elektron-fonon vezanja. (f-g) Elektronski prijelazi koji doprinose vlastitoj energiji fonona unutar istog (K→K) i između dva Dirakova konusa (K’→K). Strelice u boji otkrivaju pozitivne (smeđa) i negativne (plavo-zelena) doprinose širini linije. (h) Isto kao (e) ali za foto-invertiranu (žuto) i za vruću raspodjelu elektrona (tamno crvena).