Kolega Dino Novko, u suradnji s Institute for Research in Fundamental Sciences iz Teherana, objavio je rad u časopisu Journal of Physical Chemistry Letters, u kojem istražuju nova plazmonska svojstva u materijalu s valovima gustoće naboja TiSe₂.

Plasmon Excitations across the Charge-Density-Wave Transition in Single-Layer TiSe₂

Zahra Torbatian, Dino Novko, J. Phys. Chem. Lett. 15, 6045 (2024).

DOI: 10.1021/acs.jpclett.4c01034

Prilagođavanje i induciranje novih stanja interakcije svjetlosti i tvari u snažno koreliranim materijalima nova je i rastuća paradigma u modernoj fizici kondenzirane tvari. Posljednjih godina postoji sve veći interes za istraživanje van der Waalsovih heterostruktura koje se sastoje od semimetalnih i poluvodičkih dihalkogenida prijelaznih metala (TMD) uglavnom zbog njihovih iznimnih optičkih svojstava, kao što su snažno vezanje svjetlosti i materije te visoka energija vezivanja ekscitona. Neki od ovih TMD-ova dodatno su karakterizirani bogatim faznim dijagramom uređenih stanja elektrona, kao što su valovi gustoće naboja (CDW), supravodljivost i uređenje ekscitonskog izolatora, što ih čini idealnom platformom za istraživanje egzotičnih optičkih svojstava uslijed jakih korelacija. Dvodimenzionalni (2D) jednoslojni ili višeslojni TMD-ovi još više obećavaju u ovom kontekstu, jer bi mogli podržati 2D plazmonske modove s malim gubicima koji mogu varirati od iščezavajuće do infracrvene energije ili čak više, što otvara mnoge mogućnosti za izravno vezanje između 2D plazmona i niskoenergetskih pobuđenja uređenih stanja elektrona, poput CDW elektronskih pobuđenja. Unatoč ovom velikom potencijalu, teorijskih studija koje mogu spojiti ove dvije atraktivne teme, tj. plazmoniku 2D materijala i koreliranu fiziku, gotovo da i nema.

Ovdje koristimo naš dobro uspostavljen ab-initio formalizam elektromagnetskog linearnog odziva koji se temelji na teoriji funkcionalne gustoće i perturbativnoj teoriji funkcionala gustoće, kako bismo istražili dinamiku 2D plazmonskog moda preko CDW prijelaza u jednoslojnom TiSe₂. Iz eksperimentalnih mjerenja poznato je da je kolektivni elektronski odziv u volumnom TiSe₂ karakteriziran naglim povećanjem energije plazmona i širine linije na temperaturi prijelaza CDW-a T_CDW, međutim, mikroskopski mehanizmi raspršenja koji stoje iza ovih intrigantnih modifikacija nisu dobro razjašnjeni. Još manje kada se radi o 2D plazmonu preko CDW prijelaza u jednoslojnom TiSe₂. Ovdje razdvajamo različite mehanizme raspršenja, poput CDW pobuđenja preko energetskog procjepa te vezanje plazmona i fonona, i otkrivamo nekonvencionalnu temperaturnu ovisnost širenja plazmona u 2D TiSe₂. Ispod T_CDW pronašli smo visoko podesivi hibridni mod koji dolazi od interakcije između CDW elektronskih pobuđenja i 2D plazmona. U nedavnom eksperimentu, vrlo slične optičke značajke pronađene su za CDW u TaSe₂, za što ovdje pružamo uvjerljivo mikroskopsko objašnjenje. Naša studija također može objasniti dinamiku plazmona volumnog plazmona u TiSe₂.

Slika 1. Spektri niskoenergetskih elektronskih pobuđenja A(q,ω) jednoslojnog TiSe₂ za nekoliko temperatura oko T_CDW: (a) T=1000K, (b) T=1050K, (c) T=1100K, i (d) T= 1200K. Hibridni CDW-plazmonski mod označen je crnim strelicama. (e) Spektralna funkcija A(q,ω) pri T=1100K za nekoliko momenata q oko hibridnog CDW-plazmonskog moda. (f) Ukupno gušenje plazmona [tj. FWHM vrhova plazmona u A(q,ω)], koje se sastoji od međuvrpčanog Landau gušenja i doprinosa plazmon-fonon vezanja, kao funkcija energije i temperature plazmona preko CDW prijelaza. (g) Ukupni i međuvrpčani dijelovi gušenja plazmona za fiksnu energiju plazmona (tj. impuls q) i kao funkcija temperature. Za usporedbu su prikazane brzine raspada plazmona dobivene infracrvenim optičkim mjerenjima te EELS-om. (h) Realni dio međuvrpčane optičke vodljivosti σ₁(ω) izračunat za nekoliko temperatura koje se približavaju TCDW. Niskoenergetski (LE) i visokoenergetski (HE) vrhovi prikazani su zelenim i ljubičastim strelicama. (i) Energetski položaj vrhova LE i HE kao funkcija temperature. Rezultati su uspoređeni s infracrvenom spektroskopijom i RIXS-om.

U sklopu ovog teorijskog rada pružamo odgovor na nekoliko neriješenih pitanja u vezi s dinamikom plazmona u TMD-ovima koji podržavaju CDW i pokazujemo veliki potencijal korištenja 2D koreliranih slojevitih materijala u plazmonskim istraživanjima.