Naši kolege Yuki Utsumi Boucher, Petar Popčević, Ivo Batistić i Eduard Tutiš, u suradnji sa znanstvenicima sa Sveučilišta AGH u Krakovu, sinkrotrona Solaris, Sveučilišta Jagiellonian, Sveučilišta u Zagrebu, Instituta za nuklearnu fiziku PN i TU Wien, istražili su elektronsku strukturu slojastog materijala 2H-NbS2 interkaliranog niklom. Suradnja između eksperimenta i teorije pokazala se ključnom za razumijevanje uloge magnetskih Ni iona u elektroničkoj strukturi Ni_1/3NbS₂. Izmjereni elektronski spektri i teorijska analiza ukazuju na iščezavajuću algebarsku sumu hibridizacijskih integrala relevantnih Ni orbitala i vodljivih ravnina materijala domaćina. Rad je počašćen oznakom “prijedlog urednika” u časopisu Physical Review B.

Intercalation-induced states at the Fermi level and the coupling of intercalated magnetic ions to conducting layers in Ni_1/3NbS₂

Yuki Utsumi Boucher, Izabela Biało, Mateusz A. Gala, Wojciech Tabiś, Marcin Rosmus, Natalia Olszowska, Jacek J. Kolodziej, Bruno Gudac, Mario Novak, Naveen Kumar Chogondahalli Muniraju, Ivo Batistić, Neven Barišić, Petar Popčević, Eduard Tutiš

Physical Review B 109, 085135 (2024).

DOI: 10.1103/PhysRevB.109.085135

Dvodimenzionalni magnetski materijali su od velikog interesa s fundamentalnog gledišta i za primjenu. Konkretno, poznato je da magnetski podslojevi, uvedeni interkalacijom u van der Waalsove procjepe dihalkogenida prijelaznog metala domaćina, rezultiraju različitim magnetskim stanjima. Ta stanja ovise o izboru magnetskih interkalata, te ih je moguće dodatno mijenjati primjenom tlaka i dopiranjem. Magnetski interkalati snažno modificiraju elektroničko povezivanje između slojeva spoja-domaćina. Razumijevanje podrijetla takve varijabilnosti, počevši od temeljne elektroničke strukture, značajan je izazov. Korištenjem kutno razlučive fotoelektronske spektroskopije (ARPES) s različitim energijama fotona i ab initio proračunima elektronske strukture, studija je razotkrila elektronsku strukturu Ni_1/3NbS₂. Otkrivene su velike razlike u odnosu na srodan i nedavno proučavan materijal  Co_1/3NbS₂. Jaka i istovremeno neobično hibridizirana stanja NbS₂ vodljive vrpce i Ni 3d orbitala otkrivena su blizu Fermijevog nivoa. U slučaju Ni_1/3NbS₂, hibridizacija između metalnih NbS₂ slojeva gotovo je u cijelosti potisnuta u središnjem dijelu Brillouinove zone. Istodobno, ona postaje vrlo izražena prema rubovima zona. Studija dokazuje da simetrija povezujućih orbitala i ostvareni tip magnetskog uređenja snažno utječu na elektroničku strukturu kristala. Nadalje, mjerenja i modeliranja ukazuju na učinke jakih elektronskih korelacija na Fermijevom nivou uzrokovanih magnetskim fluktuacijama na interkaliranim magnetskim ionima.

Slika 1. Shematski prikaz jake, spinski selektivne, hibridizacije između NbS₂ slojeva koju osiguravaju interkalirani magnetski ioni (Ni, Co) u dva slična materijala, Ni_1/3NbS₂ (a) Co_1/3NbS₂ (b). Izmjereni spektri i analize ukazuju na drastično različite simetrije povezujućih orbitala, što, zajedno s vrlo različitim tipovima magnetskog uređenja u dva materijala dovodi do vrlo različitih elektronskih struktura (c). Fermijeva površina (d), izmjerena ARPES tehnikom, ukazuje da su magnetske fluktuacije na Ni ionima odgovorne za pojavu učinaka jakih elektronskih korelacija na Fermijevoom nivou (plitki džepovi elektrona označeni crvenim strelicama), koje su nedostupne u okviru DFT+U izračuna.